Predicción de la resistividad de túneles entre nanohojas adyacentes en grafeno

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 12455 (2023) Citar este artículo

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En este trabajo, la resistividad de los túneles entre nanohojas vecinas en nanocompuestos de grafema y polímero se expresa mediante una ecuación simple en función de las características del grafeno y los túneles. Esta expresión se obtiene conectando dos modelos avanzados para la conductividad de materiales rellenos de grafeno que reflejan la función de túnel y el área de interfase. Las predicciones de los modelos aplicados están vinculadas a los datos probados de varias muestras. Las impresiones de todos los factores sobre la resistividad del túnel se evalúan e interpretan utilizando la ecuación sugerida. Los cálculos de resistividad de túneles para los ejemplos estudiados mediante el modelo y la ecuación sugerida demuestran los mismos niveles, lo que confirma la metodología presentada. Los resultados indican que la resistividad de los túneles disminuye con el grafeno superconductor, el pequeño ancho de los túneles, los numerosos contactos entre nanohojas y la corta longitud de los túneles.

Los productos rellenos de grafeno se pueden utilizar en diferentes campos, como electrónica, blindaje electromagnético, detección, dispositivos de energía y diodos, porque el grafeno muestra propiedades eléctricas, mecánicas, térmicas y químicas ideales1,2,3,4,5,6,7,8. 9,10,11,12,13,14,15,16,17,18. La mayor relación de aspecto y la mayor superficie de las nanohojas de grafeno en comparación con las CNT provocan un menor inicio de percolación y una mayor conductividad19. Por lo tanto, los investigadores se han centrado ampliamente en los nanocompuestos poliméricos de grafeno para optimizar su rendimiento. Los estudios más recientes sobre nanocompuestos de polímero de grafeno han intentado preparar las muestras con poca percolación y gran conductividad mediante una baja cantidad de relleno20,21,22. El inicio de la percolación se conecta inversamente con la relación de aspecto del nanorelleno como la relación entre el diámetro y el espesor23, 24. Por lo tanto, muchos parámetros como las dimensiones, la calidad de la dispersión y la agregación/aglomeración de nanopartículas manejan el inicio de la percolación y, por lo tanto, la conductividad del nanocompuesto.

Algunos parámetros nuevos atribuidos a la nanoescala, incluido el efecto túnel y la interfase, también pueden gobernar el inicio de la percolación. La herramienta de túnel controla principalmente la conductividad de los nanocompuestos (aquí abreviada como conductividad), ya que los electrones pueden transportarse fácilmente a través de pequeños túneles entre partículas vecinas25,26,27,28. De hecho, la conductividad no necesita la unión física de las nanopartículas y, por lo tanto, el efecto túnel cambia el inicio de la percolación en los nanocompuestos. Sin embargo, sólo unos pocos investigadores se han concentrado en la conductividad de túneles en productos basados en CNT29,30,31. Además, la interfase, debido a la gran área externa de las nanopartículas, puede disminuir eficientemente el inicio de la percolación. La interfase es la capa de polímero agotada en la interfaz relleno-polímero32, 33. Las áreas de la interfase que cubren las nanopartículas pueden unirse y construir las redes en las muestras34,35,36,37,38. Este atractivo tema se ha estudiado para el comportamiento mecánico de nanocompuestos poliméricos39,40,41,42,43, pero el papel de la interfase en la conductividad se estudió de forma insignificante.

Se propusieron varias ecuaciones para la conductividad de ejemplos llenos de CNT asumiendo factores para CNT como cantidad, ondulación, conducción y relación de aspecto44,45,46,47. Además, pocos estudios han informado sobre la importancia del efecto túnel y la interfase en la conductividad de los productos CNT34, 47, 48. Sin embargo, los trabajos de modelización sobre la conductividad de los sistemas basados en grafeno están realmente incompletos. Los trabajos anteriores generalmente correlacionaban el inicio de la percolación con la relación de aspecto del relleno y juzgaban la conductividad mediante la ecuación de ley de potencia convencional49,50,51. En resumen, los estudios anteriores no han considerado la interfase y los túneles en el inicio de la percolación y la conductividad, mientras que estos factores controlan principalmente los términos mencionados.

En este estudio, se combinan dos modelos para la conductividad de muestras basadas en grafeno para describir la resistividad del túnel según las características del grafeno y los túneles. La previsibilidad de los modelos aplicados está ponderada por la conductividad experimentada de algunas muestras de la literatura. Además, el nuevo modelo y la ecuación presentada se utilizan para obtener la resistividad del túnel. Además, la nueva ecuación se utiliza para evaluar y validar los efectos de diferentes factores sobre la resistividad del túnel.

Un nanocompuesto polimérico incluye el nanorelleno, la interfase circundante y túneles entre nanopartículas vecinas. La Figura 1 muestra los componentes mencionados en un nanocompuesto de grafeno en el que la interfase cubre las nanohojas y las zonas de túneles se forman entre las nanohojas cercanas.

Los componentes de los nanocompuestos poliméricos de grafeno.

La conductividad en los nanocompuestos poliméricos necesita la red de nanorelleno conductor, que se produce por encima de una cantidad de relleno esencial al inicio de la percolación20, 52.

El inicio de la percolación en nanocompuestos poliméricos de grafito fue formulado por:

donde "D" y "t" muestran el diámetro y espesor de las láminas y "λ" es la longitud del túnel. La ecuación 1 se derivó para nanopartículas de grafito con una alta relación de aspecto (D/t). Dado que tanto el grafeno como el grafito tienen una alta relación de aspecto, utilizamos la ecuación. (1) para muestras llenas de grafeno. En realidad, las plaquetas muy delgadas y largas (alta relación de aspecto) son similares a las nanohojas de grafeno con alta relación de aspecto. Tanto el espesor como el diámetro de las plaquetas/nanoláminas juegan el papel principal en el inicio de la percolación, como se menciona en la ecuación. (1).

Suponiendo D > > λ, Ec. (1) se simplifica como:

La última ecuación se puede avanzar asumiendo zonas de tunelización y de interfase como:

donde "ti" es la profundidad de la interfase. Esta ecuación representa que el inicio de la percolación se relaciona con el tamaño del relleno, la profundidad de la interfase y la longitud del túnel. La ecuación 3 es cierta, porque el inicio de la percolación depende negativamente de la relación de aspecto del relleno23, 24 y también esta ecuación sugiere un parámetro adimensional. La ecuación 3 es válida solo para muestras rellenas de grafeno y no puede predecir la percolación si la forma de los rellenos es diferente.

Las áreas de interfase también aumentan la eficiencia del nanorelleno en nanocompuestos, porque tanto el nanorelleno como la interfase producen las redes. La fracción de volumen total de interfase en nanocompuestos poliméricos de grafeno2 viene dada por:

donde “\(\varphi_{f}\)” es el volumen de relleno. Las áreas de interfase pueden sumarse a las redes de relleno; entonces, la fracción de volumen efectiva de nanorelleno incluye las fracciones de grafeno y la interfase circundante como:

Además, el porcentaje de nanohojas que contribuyen a las redes conductoras53 se puede estimar mediante:

Suponiendo “\(\varphi_{eff}\)” (Ec. 5) se desarrolla la “f” para:

expresando que tanto el grafeno como las partes de interfase afectan las dimensiones de las redes conductoras.

Para considerar el papel de los túneles entre nanohojas en la conductividad, se sugieren las nanohojas extendidas. En otras palabras, una nanohoja extendida contiene grafeno y zonas de túneles.

La resistencia intrínseca total de una nanolámina prolongada viene propuesta por:

donde “Rf” y “Rc” son las resistencias básicas del grafeno y los túneles, en ese orden.

“Rf” se expresa como:

donde “σf” es la conducción del grafeno.

La resistencia del túnel también consiste en las resistencias del grafeno y del polímero aislado dentro de los túneles. En consecuencia, la resistencia del túnel viene dada por las resistencias del grafeno (Rg) y del polímero (Rt) en las zonas de contacto como:

Se pueden sugerir “Rg” y “Rp”54 mediante:

donde "d" es el diámetro del túnel, "ρ" es la resistividad del túnel por polímero aislado y "S" muestra el área del túnel (S ≈ d2).

Reemplazo de las Ecs. (11) y (12) en la ecuación. (10) da como resultado la resistencia intrínseca de los túneles como:

que ofrece toda la resistencia intrínseca de las nanoláminas prolongadas (Ec. 8) como:

La resistencia total de nanohojas prolongadas asumiendo túneles se aplica para prever la conductividad.

La conductividad total de las nanohojas extendidas (S/m) se puede expresar invirtiendo “Rext” como:

Dos investigadores45 obtuvieron una ecuación para la conductividad (CNT aleatoria) como:

donde “σ0” es la conductividad del medio polimérico (10−13–10−15 S/m), que puede pasar desapercibida. La ecuación (16) se puede aplicar para estimar la conductividad en muestras llenas de grafeno.

Cuando la cantidad de relleno operativa (Ec. 5) y la conductividad de láminas prolongadas (Ec. 15) se reflejan en la Ec. (16), la conductividad viene dada por:

que correlaciona la conductividad con las propiedades del grafeno, la interfase y el túnel.

Weber y Kamal55 también formularon la resistividad longitudinal para compuestos a base de fibras mediante:

donde "Af" muestra la zona de la sección transversal del relleno, "l" es la longitud de la fibra, "ρf" es la resistividad de la fibra y "θ" es el ángulo entre las fibras y la trayectoria de la corriente. Además, “X” son enlaces al número de contacto (m) mediante:

donde la “m” más alta es 1555.

La conductividad del compuesto se puede obtener mediante la inversa “ρl” como:

que se puede avanzar para los sistemas de grafeno.

La zona de sección transversal del grafeno se puede obtener como:

Además, “l” se reemplaza por “D” y σf = 1/ρf. Además, para la dispersión aleatoria tridimensional de nanopartículas en las muestras56, se considera que:

Entonces, la ecuación. (20) se puede expresar para sistemas de grafeno por la cantidad de relleno operativo (Ec. 5) como:

Además, la longitud del túnel influye principalmente en la conductividad, ya que gestiona la transferencia de electrones en los túneles (Fig. 1). La longitud del túnel (λ) se correlaciona con \(\varphi_{f}^{ - 1/3}\)53, 57. Dado que la ecuación. (20) sugiere un vínculo lineal entre la conductividad y “\(\varphi_{f}^{{}}\)", la conductividad se conecta a “λ−3”.

Con base en estas observaciones, la última ecuación puede considerar la longitud del túnel como:

donde "z" es la longitud de las características del túnel, que se considera 0,1 nm para muestras llenas de grafeno. Esta ecuación representa un modelo para la conductividad de productos según las dimensiones del grafeno, la conducción del grafeno, el número de contactos, la cantidad de grafeno en las redes, el diámetro del túnel, la profundidad de la interfase y la longitud del túnel.

Ahora, las Ecs. (17) y (24) se pueden combinar para expresar una ecuación para la resistividad del túnel (ρ).

Las ecuaciones (17) y (24) se combinan como:

que expresa la resistividad del túnel como:

Según esta ecuación, la resistividad del túnel en sistemas poliméricos de grafeno se asocia a las características del grafeno y los túneles. Esta ecuación demuestra claramente la importancia de cada parámetro en la resistividad del túnel.

La previsibilidad de ambos modelos se ve confirmada por los niveles experimentados de ejemplos de artículos anteriores. Además, se calcula y compara la resistividad del túnel para las muestras. Cuatro ejemplos de grafeno que incluyen poliimida (PI) (\(\varphi_{p}^{{}}\) = 0,0015, D ≈ 5 μm, t = 3 nm)58, poliestireno (PS) (\(\varphi_{p} ^{{}}\) = 0,001, D ≈ 2 μm, t = 1 nm)59 (No. 1), poli (tereftalato de etileno) (PET) (\(\varphi_{p}^{{}}\) = 0,005, D ≈ 2 μm, t = 2 nm)60 y PS (\(\varphi_{p}^{{}}\) = 0,0005, D ≈ 4 μm, t = 1 nm)61 (No. 2) fueron elegidos de investigaciones anteriores. Los valores de (ti, λ) se pueden analizar ajustando el inicio de la percolación a la ecuación. (3). Usando esta ecuación, se obtienen niveles (ti, λ) de (7, 9), (10, 9), (3, 4) y (7, 10) nm para PI, PS (No. 1), PET y PS. (No. 2) nanocompuestos, correspondientemente. Estos cálculos revelan la base de diferentes interfases y túneles en los nanocompuestos. La interfase más densa y los túneles más grandes se muestran en muestras de PS/grafeno (No. 1) y PS/grafeno (No. 2), mientras que los niveles más bajos de profundidad de interfase y longitud de túneles se observan en la muestra de PET/grafeno. Es obvio que una interfase profunda y un gran túnel disminuyen el inicio de la percolación. Por lo tanto, es necesario asumir la profundidad de la interfase y la longitud del túnel en el inicio de la percolación, porque estos parámetros manipulan en gran medida el inicio de la percolación en los nanocompuestos. Utilizando estos cálculos, es posible calcular la conductividad mediante los modelos desarrollados. La conductividad del grafeno y el cos2 (θ) se reflejan como 105 S/m y 1/3, en ese orden.

La Figura 2 revela los rangos de conductividad teóricos y experimentales para los ejemplos. Como se observó, los cálculos demuestran una buena coincidencia con los datos experimentados de los ejemplos. Como resultado, ambos modelos visualizan adecuadamente la conductividad de las muestras, lo que confirma su previsibilidad para todos los nanocompuestos poliméricos de grafeno. Los valores de (m, d) (d en nm) por la ecuación. (24) se obtienen como (5, 10), (3, 10), (4, 5) y (120, 400) para nanocompuestos de PI, PS (No. 1), PET y PS (No. 2), en ese orden. Estos resultados muestran los diferentes rangos de número de contactos y diámetro de túnel en los nanocompuestos. Los niveles más deseables de estos parámetros se obtienen para la muestra de PS/grafeno (No. 2). En comparación con los resultados experimentados en la Fig. 2, esta muestra muestra el mayor nivel de conductividad. Así, se concluye que el número de contactos y el diámetro del túnel afectan principalmente la conductividad. Además, la ecuación. (17) calcula la resistividad del túnel (ρ) como 6,04, 7,8, 0,67 y 21,4 Ω.m para los ejemplos de PI, PS (No. 1), PET y PS (No. 2), respectivamente. Los niveles máximo y más bajo de resistividad del túnel se muestran en los nanocompuestos de PS/grafeno (No. 1) y PET/grafeno, respectivamente. Los mismos valores de resistividad del túnel también se obtienen para las muestras reportadas usando la ecuación sugerida (Ec. 26). De hecho, ambas ecuaciones. (17) y (26) presentan los mismos niveles para la resistividad del túnel según los resultados experimentales de la conductividad y el inicio de la percolación. Estos resultados respaldan la nueva ecuación para la resistividad del túnel en nanocompuestos. En otras palabras, la Ec. (26) se puede utilizar para prever la resistividad del túnel.

La conductividad experimentada y los cálculos mediante las Ecs. (17) y (24) para (a) PI58, (b) PS59 (No. 1), (c) PET60 y (d) PS (No. 2)61 productos de grafeno.

En esta sección, las inspiraciones de todos los factores en la resistividad del túnel se evalúan utilizando la nueva ecuación (Ec. 26).

La Figura 3 ilustra las funciones de "t" y "σf" en la resistividad del túnel en λ = 5 nm, m = 10, d = 200 nm y z = 0,1 nm. La resistividad del túnel más baja, de 10 Ω.m, se observa a σf > 1,65*105 S/m, pero la resistividad del túnel aumenta a 45 Ω.m a σf = 0,5*105 S/m. Como resultado, la conducción del grafeno influye inversamente en la resistividad del túnel, mientras que el espesor de las nanohojas de grafeno no puede afectarla. De hecho, un nanorelleno superconductor puede disminuir principalmente la resistividad del túnel en los nanocompuestos, lo que promueve la conductividad. Sin embargo, el espesor del grafeno es un factor ineficaz que no puede cambiar la resistividad del túnel.

Las impresiones de "t" y "σf" en la resistividad del túnel (Ec. 26) mediante (a) diseños de contorno 3-D y (b).

Las nanohojas de grafeno cubren los túneles de los nanocompuestos. Sin duda, el grafeno conductor disminuye significativamente la resistividad del túnel, porque puede facilitar la transferencia de electrones a través de los túneles. Por otro lado, el grafeno poco conductor no puede reducir la resistividad del túnel, porque no puede afectar la resistencia de los túneles que contienen películas de polímero aisladas y nanohojas de grafeno. Por tanto, es significativo observar una relación inversa entre la resistividad del túnel y la conducción del grafeno. Además, el espesor del grafeno no puede controlar la resistividad del túnel, porque su papel en los túneles es insignificante. En conclusión, el tamaño de las nanohojas de grafeno no puede afectar la resistividad del túnel, pero la conducción del grafeno la disminuye positivamente.

La Figura 4 también muestra la dependencia de la resistividad del túnel en “d” y “θ” en t = 2 nm, λ = 5 nm, σf = 105 S/m, m = 10 y z = 0,1 nm. El nivel más pequeño de resistividad del túnel, aproximadamente 0, se obtiene con θ < 60°, mientras que la resistividad más alta del túnel se calcula en los rangos más altos tanto de “d” como de “θ”. Los cálculos demuestran que la resistividad máxima del túnel de 350 Ω.m se detecta en d = 300 nm y θ = 80°. En consecuencia, el diámetro del área de contacto entre nanohojas adyacentes y el ángulo de relleno cambian directamente la resistividad del túnel. De hecho, es importante disminuir los niveles de diámetro del túnel y el ángulo de relleno para obtener una resistividad pobre del túnel.

Expresión de la resistividad del túnel (Ec. 26) por “d” y “θ”: (a) esquemas de contorno tridimensionales y (b).

El diámetro del túnel entre nanohojas determina la extensión de los túneles, porque dos nanohojas vecinas forman el espacio del túnel. En otras palabras, un diámetro de túnel grande provoca un túnel grande en los nanocompuestos, mientras que una "d" menor forma una zona de túnel pequeña. Dado que los túneles contienen principalmente la matriz polimérica aislada, un túnel grande produce una alta resistividad del túnel. Por otro lado, el menor valor del diámetro del túnel entre nanohojas adyacentes produce un túnel pequeño. En esta condición, la resistividad del túnel disminuye principalmente debido a los túneles pequeños. Además, las nanohojas orientadas en la dirección de la corriente pueden transferir las cargas de manera fácil y efectiva y mejorar la conductividad, mientras que un ángulo alto entre las nanohojas y la corriente de electrones limita la conductividad del túnel. En consecuencia, un "θ" bajo aumenta significativamente el transporte de electrones y disminuye la resistividad del túnel. Sin embargo, un "θ" alto produce una implementación inadecuada de nanoláminas en el nanocompuesto, lo que aumenta la resistividad del túnel. Por lo tanto, tanto el diámetro del túnel como el ángulo de orientación influyen lógicamente en la resistividad del túnel en los nanocompuestos.

Los estímulos de “m” y “λ” en la resistividad del túnel se observan en la Fig. 5. La resistividad superior del túnel de 220 Ω.m se obtiene en m = 2 y λ = 10 nm, pero la resistividad del túnel disminuye en gran medida a 0 en λ < 3 nm o m > 15 y λ < 5 nm. En consecuencia, abundantes contactos entre láminas y una longitud de túnel menor logran una resistividad de túnel privada. Por el contrario, una menor cantidad de contactos y un túnel largo aumentan negativamente la resistividad del túnel.

(a) diseños de contornos tridimensionales y (b) para la variación de la resistividad del túnel (Ec. 26) en series alteradas de “m” y “λ”.

Un número elevado de contactos reduce la resistividad del túnel, pero los rangos limitados de número de contactos la aumentan. De hecho, los grandes enlaces entre las nanohojas conductoras de grafeno producen zonas conductoras de túneles en los nanocompuestos que debilitan la resistividad del túnel. Sin embargo, la baja extensión de los contactos demuestra la presencia de una matriz polimérica aislada entre las nanoláminas, lo que aumenta considerablemente la resistividad del túnel. Como resultado, la ecuación sugerida (Ec. 26) predice adecuadamente la correlación entre la resistividad del túnel y el número de contactos. Además, una gran longitud de túnel entre nanohojas muestra la existencia de una gruesa capa de polímero en los túneles. Dado que la matriz polimérica aislada debilita el transporte de electrones en los túneles, es razonable obtener una alta resistividad del túnel en esta condición, debido a la gran cantidad de material aislado. Sin embargo, una pequeña longitud de túnel muestra una delgada película de polímero entre las nanohojas vecinas, lo que provoca una pobre resistividad del túnel. Los artículos anteriores informaron que el túnel grande disminuye la conductividad del túnel, debido al desplazamiento restringido de electrones sobre los túneles o a la alta resistividad del túnel2, 62. Con base en estas razones, la ecuación sugerida indica razonablemente el papel de la longitud del túnel en la resistividad del túnel.

La resistividad del túnel en nanocompuestos poliméricos de grafeno se definió como una función de las características del grafeno y los túneles. Esta ecuación se extrajo extendiendo las nanohojas de grafeno y actualizando un modelo convencional. Las estimaciones de estos modelos demuestran buenos arreglos con los datos experimentados. Además, la resistividad del túnel de las muestras reportadas calculadas por el modelo desarrollado y la ecuación sugerida dan valores similares, que aprueban las ecuaciones presentadas. σf > 1,65*105 S/m produce una resistividad del túnel de 10 Ω.m, pero la resistividad del túnel crece a 45 Ω.m en σf = 0,5*105 S/m. En consecuencia, la conducción de grafeno maneja inversamente la resistividad del túnel, sin embargo, el espesor de las nanohojas de grafeno no puede afectarla. El nivel más pequeño de resistividad del túnel, aproximadamente 0, también se obtiene con θ < 60°, mientras que la resistividad más alta del túnel se calcula con los rangos más altos de “d” y “θ”. Como resultado, el diámetro del área de contacto entre las nanohojas y el ángulo de relleno gobiernan directamente la resistividad del túnel. Además, la resistividad del túnel más alta de 220 Ω.m se obtiene con m = 2 y λ = 10 nm; sin embargo, la resistividad del túnel disminuye principalmente a alrededor de 0 en λ < 3 nm o m > 15 y λ < 5 nm. Por lo tanto, abundantes contactos entre nanohojas y una pequeña longitud de túnel logran una baja resistividad del túnel en los nanocompuestos.

Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles previa solicitud al autor correspondiente.

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Grupo de Investigación en Biomateriales e Ingeniería de Tejidos, Departamento de Tecnologías Interdisciplinarias, Centro de Investigación del Cáncer de Mama, Instituto del Cáncer Motamed, ACECR, Teherán, Irán

Yasser Zare

Facultad de Ingeniería y Tecnología, Universidad Americana del Medio Oriente, Egaila, 54200, Kuwait

Nima Gharib

Departamento de Ciencia de Materiales e Ingeniería Química, Centro BK21 FOUR ERICA-ACE, Universidad Hanyang ERICA, Ansan, 15588, Corea

Dong Hyun Nam y Young Wook Chang

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YZ y NG escribieron el manuscrito principal. DH.N. y YW.C revisaron el documento.

Correspondencia a Yasser Zare o Young-Wook Chang.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Zare, Y., Gharib, N., Nam, DH. et al. Predicción de la resistividad de túneles entre nanohojas adyacentes en sistemas de grafeno-polímero. Representante científico 13, 12455 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39414-w

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Recibido: 06 de mayo de 2023

Aceptado: 25 de julio de 2023

Publicado: 01 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39414-w

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